Das Phasenverhalten kolloidaler Systeme unter Druck

Abstract

Der Einfluss grundlegender thermodynamischer Größen wie Druck und Temperatur auf in Wasser gelöste Makromoleküle ist für das Verständnis vieler Prozesse des täglichen Lebens relevant. Im Zentrum dieser Arbeit steht das Verständnis des Phasenverhaltens von kolloidalen Systemen. Diese wurden hauptsächlich mit Röntgenkleinwinkelstreuung untersucht. Diese Methode ermöglicht den Zugang zur Gestalt und Wechselwirkung von Materie, deren Größe im Nanometer-Bereich liegt. Im ersten Abschnitt der Arbeit wird das druck- und temperaturabhängige Wechselwirkungspotenzial sowie das Phasenverhalten des Proteins Lysozym nahe des Kristallisationsfensters untersucht. Aggregation von Proteinen und Phasenübergänge in Proteinlösungen werden auch bei Krankheiten beobachtet, beispielsweise bei Alzheimer oder dem Grauen Star. Ein tieferes Verständnis der Ursachen von derartigen Prozessen ist also von großem Interesse. In dieser Arbeit konnte gezeigt werden, dass für einen sehr breiten Konzentrations- und Temperaturbereich hydrostatische Drücke bis etwa 2000 bar einen Phasenübergang der gelösten Proteine von der phasengetrennten in die homogene Phase verursachen können. Weitere Druckerhöhungen hingegen führen zu einem Phasenübergang zurück in die phasengetrennte Phase. Dies kann auf das nicht-monotone Wechselwirkungspotenzial zurückgeführt werden. Im zweiten Abschnitt wird die druckabhängige Wechselwirkung und das Phasenverhalten von Lösungen aus geladenen Siliziumdioxid-Nanopartikeln sowie nicht adsorbierenden Polymeren, genauer Polyethylenglycol, untersucht. Dieses Modellsystem zeichnet sich durch seine einfache Beschreibbarkeit aus und ermöglicht so ein Studium grundlegender Wechselwirkungen von Materie in wässriger Lösung. Nach einer Charakterisierung des Systems konnte das System für 1 wt.% Nanopartikel sowie eine variable Polymerkonzentration untersucht werden. Für hohe Polymerkonzentrationen konnte hier gezeigt werden, dass hydrostatische Drücke von bis zu 4000 bar einen Phasenübergang der Nanopartikel von der phasengetrennten in die homogene Phase erzeugen können. Dies wird hauptsächlich der Wirkung des Drucks auf die Polymere zugeschrieben.