Authors: Weis, Christopher
Title: Untersuchung von strukturellen und elektronischen Phasenübergängen geologisch relevanter Probensysteme bei extremen Drücken mittels XRS und XES
Language (ISO): de
Abstract: Die Geologie beschäftigt sich mit dem Aufbau sowie der Entwicklung der Erde von der Kruste bis zum Kern. In dieser Dissertation werden Materialien des Erdmantels untersucht. Der Erdmantel erstreckt sich bis zu einer Tiefe von 2890 km und besteht in großen Teilen aus Silikaten, Oxiden und Karbonaten. Mit zunehmender Tiefe steigen Temperatur und Druck signifikant bis 4000 K und 135 GPa an. Abhängig von diesen extremen Bedingungen kann es zu elektronischen und/oder strukturellen Phasenübergängen kommen, die direkt die physikalischen Eigenschaften des Erdmantels beeinflussen. Daher werden im Rahmen der vorliegenden Arbeit die lokale atomare und elektronische Struktur geologisch relevanter Proben in-situ unter extremen Drücken und Temperaturen von bis zu 108 GPa und 1500 K mittels Röntgen-Raman Streuung (XRS, engl.: X-ray Raman Scattering) und Röntgenemissionsspektroskopie (XES, engl.: X-ray Emission Spectroscopy) studiert. Im ersten Teil wird der druckinduzierte Spinübergang von Fe2+ in eisenhaltigen Karbonaten simultan mittels XRS und XES untersucht. Diese eisenhaltigen Karbonate stellen potentielle Kandidaten für den Kohlenstofftransport und die Kohlenstoffspeicherung im Inneren der Erde dar und spielen daher eine wichtige Rolle für den globalen Kohlenstoffkreislauf der Erde. Im zweiten Teil der vorliegenden Arbeit wird der Verdichtungsmechanismus von SiO2 Glas mittels XRS untersucht und mit Ergebnissen aus Molekulardynamik-Simulationen verglichen. In diesem Teil der Arbeit werden u.a. Koordinationszahlen von Silizium und Sauerstoff bei Raumtemperatur bis zu einem Druck von 108 GPa extrahiert. Im abschließenden Kapitel wird der Einfluss des Einbaus von Wasser in Silikatgläsern und –schmelzen ex-situ und in-situ mittels XRS studiert. Erste in-situ Experimente einer wasserhaltigen NaAlSi3O8 Schmelze zeigen, dass die Vermessung einer Schmelze bei extremen Temperaturen und Drücken mittels XRS generell möglich ist. Die im Rahmen dieser Dissertation durchgeführten Studien zeigen, dass XRS und XES sehr mächtige Werkzeuge darstellen, um die lokale atomare und elektronische Struktur geologisch relevanter Proben ex-situ als auch in-situ unter extremen Drücken und Temperaturen untersuchen zu können.
Geology investigates the structure and development of the Earth from the crust to the core. In this doctoral thesis prevalent materials in the Earth mantle are examined. The Earth‘s mantle extends to a depth of 2890 km and mostly consists in large parts of silicates, oxides and carbonates. With increasing depth temperature and pressure rise significantly up to 4000 K and 135 GPa. Depending on these extreme conditions, electronic and/or structural phase transitions may occur that directly influence the physical properties of the Earth’s mantle. Therefore, the local atomic and electronic structure of geologically relevant samples is investigated in-situ under extreme pressures and temperatures of up to 108 GPa and 1500 K by means of X-ray Raman Scattering (XRS) and X-ray Emission Spectroscopy (XES). In the first part, the pressure induced spin transition of Fe2+ in iron bearing carbonates is studied simultaneously using XRS an XES. These iron bearing carbonates are potential candidates for carbon transport and storage in the Earth's interior and therefore play an important role in the Earth's global carbon cycle. In the second part of the presented doctoral thesis, the compaction mechanism of SiO2 glass is investigated using XRS and compared with results from molecular dynamics simulations. In this part of the work coordination numbers of silicon and oxygen are extracted at pressures up to 108 GPa at room temperature. In the third part of the thesis the influence of the incorporation of water into silicate glasses and melts is studied ex-situ and in-situ using XRS. First in-situ experiments of a water-containing NaAlSi3O8 melt show that the measurement of a melt at extreme temperatures and pressures using XRS is generally feasible. The studies and the corresponding results of this thesis illustrate the power of XRS and XES to examine the local atomic and electronic structure of geologically relevant samples both ex-situ and in-situ under extreme pressures and temperatures.
Subject Headings: Röntgen-Raman Streuung
Röntgenemissionsspektroskopie
Mineralien
Diamantstempelzellen
Hochdruck
Extreme Temperaturen
Subject Headings (RSWK): Röntgenspektroskopie
Spin flip
Mineral
Hochdruck
URI: http://hdl.handle.net/2003/37821
http://dx.doi.org/10.17877/DE290R-19816
Issue Date: 2018
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