Ab-initio Gutzwiller-DFT studies of diluted magnetic semiconductors
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Date
2016
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Abstract
We use a combination of Density Functional Theory (DFT) in the Generalized Gradient Approximation
(GGA) and the multiband Gutzwiller variational method to investigate the magnetic properties
of manganese-based II-VI and III-V Diluted Magnetic Semiconductors (DMS) from first principles. In
order to model the dilute and random nature of the magnetic impurities in the semiconductor material,
we employ a supercell approach with several hundred atoms in the unit cell. AWannier-basis obtained
from a DFT calculation is used within this approach. The strong Coulomb interaction in the d-shells of
the impurities are accounted for by including local interaction terms.
For manganese doped II-VI semiconductors, we find a non-integer occupation of the d-shell which
puts a Heisenberg description based on localized s = 5/2 spins into question. The study of a toy model
reconciles the usage of spin models; the picture of a slightly extended local moment emerges, so that
an integer filling of the 3d-shell is not a prerequisite for equidistant magnetization plateaus, as seen
in experiment. We calculate effective Heisenberg exchange parameters at 1st, 2nd, 3rd, and 4th neighbor
distances for the II-VI semiconductors Cd(Mn)Te, Zn(Mn)Te, Zn(Mn)Se, and Zn(Mn)S using DFT,
DFT+U and the Gutzwiller-DFT approach. DFT systematically overestimates the exchange couplings
by a factor of 3 because it underestimates the charge-transfer gap in Mn-doped II-VI semiconductors.
DFT+U and the Gutzwiller method yield acceptable values for the exchange couplings if the on-site interaction
parameters are adjusted to reproduce the experimentally derived nearest neighbor exchange
coupling. The analysis of expectation values for local multiplet states at the impurity sites of the ferromagnetic
III-V DMS Ga(Mn)As reveal a significant admixture of s = 2 and s = 3/2 states due to
the itinerant character of the magnetism in this material. Using the Gutzwiller-DFT method, we find
a strong ferromagnetic correlation between pairs of magnetic ions, which is in good agreement with
previous theoretical studies.
Unter Verwendung einer Kombination aus Dichtefunktionaltheorie (DFT) in der Gradientennäherung
(GGA) und der Multiband Gutzwiller Variationsmethode untersuchen wir die magnetischen Eigenschaften
von Mangan-basierten verdünnten magnetischen II-VI und III-V Halbleitern. Wir nutzen
einen Superzellenzugang mit mehreren hundert Atomen, um die verdünnten und zufällig verteilten magnetischen
Störstellen zu modellieren. Wannierorbitale aus DFT-Rechnungen bilden die Basisfunktionen
dieses Zugangs. Die starken Coulombwechselwirkungen in den d-Schalen der Störstellen werden
durch lokale Wechselwirkungsterme berücksichtigt.
In Mangan-dotierten II-VI Halbleitern finden wir eine nicht-integrale Besetzung der d-Schale. Dies
stellt die übliche Beschreibung mit lokalisierten s = 5/2 Spins in Heisenberg-Modellen in Frage. Die
Untersuchung eines “Toy-Modells” klärt den scheinbaren Widerspruch auf; die Mangan-Störstellen bilden
leicht delokalisierte magnetische Momente, so dass eine integrale Besetzung keine Voraussetzung
für experimentell beobachtete äquidistante Magnetisierungsstufen ist. Wir berechnen effektive Heisenberg
Austauschparameter für Mangan-Ionen in Abständen bis zum viertnächsten Nachbar für die II-VI
Halbleiter Cd(Mn)Te, Zn(Mn)Te, Zn(Mn)Se, und Zn(Mn)S unter Verwendung der DFT, der DFT+U und
der Gutzwiller-DFT Methode. Die Austauschkopplungen bei Verwendung der DFT werden systematisch
um den Faktor 3 überschätzt. Die DFT+U und die Gutzwillermethode ergeben akzeptable Ergebnisse
für die Austauschparameter, wenn die lokalenWechselwirkungsparameter an die experimentelle
Nächste-Nachbar Austauschkopplung angepasst wird. Eine Analyse der Erwartungswerte der lokalen
Multiplettzustände an der Störstelle für den ferromagnetischen verdünnten magnetischen III-V Halbleiter
Ga(Mn)As ergibt, auf Grund des itineranten Magnetismus, eine signifikante Beimischung von
s = 2 und s = 3/2 Zuständen. Mit Hilfe der Gutzwiller-DFT Methode finden wir in diesem Material, in
guter Übereinstimmung mit früheren theoretischen Studien, eine starke ferromagnetische Korrelation
zwischen Ionenpaaren.