Agar, David W.Hussainy, Mamoon2023-11-302023-11-302023http://hdl.handle.net/2003/42207http://dx.doi.org/10.17877/DE290R-24041There has been considerable interest in recent years in “intensified processes” that allow for the substantial amelioration of chemical processes in terms of equipment dimensions, costs, and safety. The integration of an additional separative functionality into chemical reactors can be used to manipulate the concentration and temperature profiles and thus dramatically enhance reactor performance. The resultant improvements in conversion and selectivity can, in turn, simplify or even eliminate the downstream processing necessary. Adsorptive reactors, in which adsorptive and reactive functionalities are combined, represent a promising example of the bifunctionality in industrial chemical reactors. In this research work, intensive yet comprehensive multiscale and multidimensional modelling and simulation studies have been conducted dealing systematically with the relations of the available degrees of freedom to one another and to the performance of adsorptive fixed bed reactors. The goal was to obtain know-how-oriented strategies to maximise the performance of adsorptive reactors. Amongst the several degrees of freedom available in design and operation of adsorptive reactors, it was found that the spatial distribution of the adsorptive and catalytic functionalities at the reactor level (macrostructuring) and the temperature profiling over the reactor length have been shown to be decisive factors for maximising adsorptive reactor performance. Considering the industrially-relevant Claus and Deacon reactions as test cases, two novel designs have been proposed, the multilevel isothermal and the central isothermal sandwich designs, by which a multi-fold performance improvement compared to the corresponding isothermal and adiabatic simple uniform structure adsorptive reactor designs could be attained even with incorporating the regeneration process necessary, where the cyclic steady state was calculated based on the direct substitution method. The improvements in space time yields obtained by the foresaid novel designs were respectively 700% and 650% for Claus reaction and 35-fold and 18.5-fold for Deacon reaction. The overall feasibility of these novel designs can be envisaged in the light of the considerable cost reduction, which compensate for the extra costs required for the technical realisation of the proposed designs, achieved by avoiding the expensive tail-gas treatment processes in case of Claus reaction or by simplified downstream processing in case of Deacon reaction.In den letzten Jahren hat es ein beträchtliches Interesse an "intensivierten Prozessen" gegeben, die es ermöglichen, chemische Prozesse in Bezug auf Anlagengröße, Kosten und Sicherheit erheblich zu verbessern. Die Integration einer zusätzlichen Trennfunktion in chemische Reaktoren kann dazu genutzt werden, die Konzentrations- und Temperaturprofile zu manipulieren und so die Reaktorleistung drastisch zu verbessern. Die sich daraus ergebenden Verbesserungen bei Umsatz und Selektivität können wiederum die nachgeschaltete Verarbeitung vereinfachen oder sogar überflüssig machen. Adsorptive Reaktoren, in denen adsorptive und reaktive Funktionalitäten kombiniert werden, stellen ein vielversprechendes Beispiel für die Bifunktionalität in industriellen chemischen Reaktoren dar. In dieser Forschungsarbeit wurden intensive und zugleich umfassende mehrskalige und mehrdimensionale Modellierungs- und Simulationsstudien durchgeführt, die sich systematisch mit den Beziehungen der verfügbaren Freiheitsgrade zueinander und zur Leistung von adsorptiven Festbettreaktoren befassten. Ziel war es, Know-how-orientierte Strategien zur Leistungsmaximierung von adsorptiven Reaktoren zu erhalten. Unter den verschiedenen Freiheitsgraden, die bei der Auslegung und dem Betrieb von adsorptiven Reaktoren zur Verfügung stehen, haben sich die räumliche Verteilung der adsorptiven und katalytischen Funktionalitäten auf der Reaktorebene (Makrostrukturierung) und die Temperaturprofilierung über die Reaktorlänge als entscheidende Faktoren für die Maximierung der adsorptiven Reaktorleistung herausgestellt. Unter Berücksichtigung der industriell relevanten Claus- und Deacon-Reaktionen als Fallbeispiele wurden zwei neuartige Designs vorgeschlagen, das mehrstufige isotherme und das zentrale isotherme Sandwich-Design, durch die eine mehrfache Leistungsverbesserung im Vergleich zu den entsprechenden isothermen und adiabatischen adsorptiven Reaktordesigns mit einfacher einheitlicher Struktur erreicht werden konnte, selbst wenn der notwendige Regenerationsprozess einbezogen wurde, bei dem der zyklische stationäre Zustand auf der Grundlage der direkten Substitutionsmethode berechnet wurde. Die Verbesserungen der Raum-Zeit-Ausbeuten, die durch die genannten neuen Designs erzielt wurden, betrugen 700% bzw. 650% für die Claus-Reaktion und das 35-fache bzw. 18,5-fache für die Deacon- vi Reaktion. Die allgemeine Durchführbarkeit dieser neuartigen Konzepte kann angesichts der beträchtlichen Kostenreduzierung, die die für die technische Realisierung der vorgeschlagenen Konzepte erforderlichen Mehrkosten aufwiegt, ins Auge gefasst werden, die durch die Vermeidung der teuren Abgasbehandlungsverfahren für Claus-Reaktion oder durch die vereinfachte Downstream-Verarbeitung für Deacon-Reaktion erreicht wird.enAdsorptive reactorMultifunctional reactorsProcess intensification660TextReaktionstechnikProzeßoptimierung