A tabletop XUV beamline for time-resolved momentum microscopy

Abstract

Quantenmaterialien weisen häufig Phasen und Anregungen auf, die aus den Wechselwirkungen zwischen Elektronen und anderen Quasiteilchen entstehen. Das Erfassen der ultraschnellen Dynamik dieser Zustände erfordert einen experimentellen Zugang zur elektronischen Struktur sowie zu ihrer zeitlichen Entwicklung in Energie- und Impulsraum. Die zeitaufgelöste Impulsmikroskopie ermöglicht diesen Zugang, indem sie Pump-Probe Photoemission mit paralleler multidimensionaler Detektion kombiniert, wird jedoch durch die wechselseitige Abhängigkeit von Energie- und Zeitauflösung grundlegend limitiert. In dieser Arbeit wird eine auf Erzeugung hoher Harmonischer basierende Strahlungsquelle mit extrem-ultravioletten Photonen im Femtosekundenbereich vorgestellt, die in zwei Betriebsmodi arbeitet, welche jeweils auf hohe Energie- bzw. Zeitauflösung optimiert sind. Dieses Dual-Mode Konzept mildert die durch das Zeit-Bandbreite Produkt vorgegebene Beschränkung und erlaubt eine flexible Optimierung der spektralen und zeitlichen Auflösung. In Kombination mit einem Impulsmikroskop zur multidimensionalen Datenerfassung erreicht das Instrument eine Energieauflösung unter 110 meV und eine Zeitauflösung unter 50 fs in den jeweiligen Betriebsmodi. Mit diesem Aufbau werden lichtinduzierte Dynamiken in geschichteten Halbleitern und Heterostrukturen untersucht. In Volumenkristall WS2 wird die Relaxation angeregter Ladungsträger zwischen verschiedenen Tälern der Brillouin-Zone verfolgt. In einer WS2/WSe2-Doppelschicht zeigt resonante Anregung Signaturen, die auf die Bildung und den Zerfall von Exzitonen hinweisen. Abschließend werden intrinsische Punktdefekte im van-der-Waals-Antiferromagneten CrSBr untersucht: Die Kombination aus Kernlevel-Spektroskopie und theoretischer Modellierung identifiziert Chrom-Zwischengitterplätze und Brom-Fehlstellen als Quellen der intrinsischen 𝑛-Dotierung, während Anregung unterhalb der Bandlücke feldinduzierte Photoemissionseffekte offenbart.

Quantum materials often host emergent phases and excitations that arise from interactions between electrons and other quasiparticles. Capturing the ultrafast dynamics of these states requires experimental access to the electronic structure and its evolution in energy, momentum, and time. Time-resolved momentum microscopy provides this access by combining pump–probe photoemission with parallel multidimensional detection, but its performance is fundamentally limited by the trade-off between temporal and energy resolution. In this thesis, a femtosecond high-harmonic-generation-based extreme-ultraviolet beamline is presented that operates in two modes optimized either for energy or for temporal resolution. This dual-mode concept mitigates the time–bandwidth trade-off and enables flexible optimization of spectral and temporal performance. Combined with a momentum microscope for multidimensional detection, the instrument achieves an energy resolution better than 110 meV and a temporal resolution below 50 fs in the respective modes. Using this setup, light-driven dynamics in layered semiconductors and heterostructures are investigated. In bulk WS2, carrier relaxation across separate valleys of the Brillouin zone is tracked. In a WS2/WSe2 heterobilayer, resonant excitation reveals signatures consistent with the formation and decay of excitons. Finally, core-level spectroscopy combined with theoretical modeling identifies chromium interstitials and bromine vacancies as sources of intrinsic 𝑛-type doping in the van der Waals antiferromagnet CrSBr, while sub-band-gap excitation reveals field-driven photoemission effects.