Electronic spin state studies of iron-bearing minerals contained in an X-ray heated diamond anvil cell
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Date
2023
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Abstract
Ein bedeutender Teil der Erforschung des Inneren von Planeten wird durch die Nachstellung der erwarteten Drücke und Temperaturen in großen Tiefen im Labor durchgeführt. Während Drücke routinemäßig statisch mit einer Diamantstempelzelle erzeugt werden, um den Druckbereich in den meisten Planeten des Sonnensystems abzudecken (bis ca. 10 Mbar), sind gleichzeitige Temperaturerhöhungen ein heikles Thema, insbesondere in Verbindung mit in-situ-Röntgenanalyse mit hohen Belichtungszeiten. In dieser Arbeit stellen wir einen neuen Ansatz zur Bestimmung elektronischer Zustände von Materie bei hohen Drücken und Temperaturen vor, bei dem Proben in Diamantstempelzellen (DACs) durch ultrakurze und intensive Röntgenimpulse erhitzt werden, die auch zur Erzeugung für das spinzustandsensitive Röntgenemissionssignal (XES) und das struktur-empfindliche Röntgenbeugungssignal (XRD) dienen. In dem Proof-of-Concept-Experiment in der Vakuumkammer 1 (IC1) am HED-Instrument haben wir mit dieser Kombination an Messtechniken FeCO3 bis zu der Schmelztemperatur bei 51 GPa erhitzt und dadurch einen durch einen Temperaturanstieg angetriebenen elektronischen Spinübergang von niedrigem Spin zu hohem Spin im Fe induziert. Nach der Konzeption, dem Bau und der Inbetriebnahme eines dedizierten von Hámos-Spektrometers in IC1 haben wir (Fe0.5Mg0.5)O bei 100 GPa und FeS zwischen 5-25 GPa bei hohen Temperaturen gemessen. Letzteres diente als vereinfachtes Modell für den Marsmantel und -kern und lieferte uns neue Informationen zur Erweiterung der erst kürzlich veröffentlichten seismischen Messungen. Darüber hinaus wurde das Setup für zukünftige zeitaufgelöste XES von Proben in einer DAC und inelastische Röntgenstreuungstechniken von freistehenden Proben getestet und steht für Benutzerexperimente am European X-ray Free Electron Laser zur Verfügung.
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Table of contents
Keywords
Diamond-anvil-cell, X-ray free electron laser, Spin states, XES, XRD, X-ray heating