Polarisationsspektroskopie an Graphen/Metall­Schichtsystemen im weichen Röntgenbereich mittels Synchrotronstrahlung

Abstract

In dieser Arbeit werden Graphen/Metall-Schichtsysteme mittels polarisationsabhängiger Spektroskopie an der C 1s-Kante untersucht. Absorptions-, Reflexions- und Polarimetriemessungen mit Synchrotronstrahlung ermöglichen Aussagen über die elektronische Struktur, die Orientierung unbesetzter Zustände, das Bindungsverhalten des Graphens auf metallischen Substraten sowie über magnetische Beiträge des Kohlenstoffs auf ferromagnetischen Substraten. Da Messungen in diesem Energiebereich empfindlich auf Kohlenstoffkontaminationen an den Beamline-Optiken, Beiträge höherer Ordnungen und Sättigungseffekte im TEY reagieren, werden zwei Korrekturverfahren entwickelt: eines für Reflexionsspektren und eines für TEY-Daten. Damit können optische Konstanten im Resonanzbereich aus den korrigierten Daten extrahiert werden. Die Ergebnisse zeigen, dass absorptionsbasierte Größen in komplexen Schichtsystemen für Aussagen über Hybridisierung und Entkopplung meist besser geeignet sind als reflexionsbasierte Größen. Magnetooptische Messungen zeigen außerdem, dass die magnetische Antwort des Graphens auf ferromagnetischen Substraten überwiegend an Zustände mit π-Charakter gekoppelt ist. Zusätzlich wird untersucht, welche Aussagen sich über Orientierung, Kopplungsstärke und den Einfluss von Gold-Interkalation aus der kombinierten Auswertung von Polarimetrie, TEY und Reflexionsspektren ableiten lassen. Darüber hinaus werden die optischen Konstanten von HOPG und von durch Gold-Interkalation entkoppeltem Graphen sowie die magnetooptischen Konstanten von stark hybridisiertem Graphen auf Kobalt bestimmt.

In this work, graphene/metal multilayer systems are investigated by means of polarization-dependent spectroscopy at the C~1s edge. Absorption, reflection, and polarimetry measurements using synchrotron radiation provide information on the electronic structure, the orientation of unoccupied states, the bonding behavior of graphene on metallic substrates, and magnetic contributions of carbon on ferromagnetic substrates.

Since measurements in this energy range are sensitive to carbon contamination on beamline optics, higher-order light contributions, and saturation effects in TEY, two correction procedures are developed: one for reflection spectra and one for TEY data. This makes it possible to extract optical constants in the resonance region from the corrected data.

The results show that, in complex multilayer systems, absorption-based observables are generally better suited than reflection-based observables for assessing hybridization and decoupling. Magnetooptical measurements further show that the magnetic response of graphene on ferromagnetic substrates is predominantly coupled to states of π character. In addition, it is investigated which conclusions regarding orientation, coupling strength, and the influence of gold intercalation can be drawn from the combined analysis of polarimetry, TEY, and reflection spectra. Furthermore, the optical constants of HOPG and of graphene decoupled by gold intercalation, as well as the magnetooptical constants of strongly hybridized graphene on cobalt, are determined.