Authors: Viets, Jochen
Title: Adsorptions- und 129 Xe-NMR-spektroskopische Untersuchungen an kupferausgetauschten Zeolithen vom Typ ZSM-5
Language (ISO): de
Abstract: Kupferausgetauschte Zeolithe vom Typ ZSM-5 wurden mit Hilfe von Adsorptionsmessungen und 129Xe-NMR-spektroskopischen Untersuchungen nach verschiedenen Präparationsverfahren (Austausch aus flüssiger Phase und Festkörperionenaustausch) und verschiedenen Präparations-schritten (Dehydratisieren, Reduktion, Oxidation) untersucht. Zur quantitativen Analyse der erhaltenen Meßwerte wurde ein Modell aufgestellt, mit dessen Hilfe insbesondere die Konzentrationen verschiedener Kupfer-Zentren in den Kanälen ermittelt werden konnten. Nach Reduktion mit CO befanden sich Cu+-Zentren in den Kanälen; nach Oxidation mit O2 waren Cu2+-Kationen entstanden, die sich nicht in den Kanälen befanden und somit für Adsorptive nicht direkt zugänglich waren. Nach Komplexierung mit Ammoniak befanden sich Cu2+-Kationen in den Kanälen, von denen auch nach der Desorption des Ammoniaks zumindest ein Teil innerhalb der Kanäle verblieb. Nach Reduktion mit H2 war die Konzentration der kationischen Zentren innerhalb der Kanäle sehr gering; ein größerer Teil des Kupfers hatte sich an der äußeren Oberfläche angelagert. Bei Verwendung des Festkörperionenaustauschverfahrens ergab sich das Problem, daß ein Teil der Poren der Zeolithe blockiert werden konnte. Zum Vergleich durchgeführte Messungen an kupferausgetauschten Mordenit-Zeolithen zeigten, daß sich dort nach dem Dehydratisieren Kupfer-Zentren innerhalb der Kanäle befanden, wobei im Gegensatz zum ZSM-5 hier auch Cu2+-Zentren vorhanden waren.
Copper-exchanged zeolites of type ZSM-5 have been investigated by adsorption and 129Xe NMR techniques. Different preparation methods (wet and solid-state ion exchange) as well as different preparation steps (dehydration, reduction, oxidation) have been carried out. A multi-site adsorption model was established in order to account quantitatively for the obtained results. Concentrations of copper species inside the channels were obtained. After reduction with CO, Cu+ cations could be found in the channels. Oxidation with O2 led to Cu2+ cations which were not accessible to adsorptives as they were not located inside the channels. After complexation with NH3, Cu2+ cations were in the channels; at least a part of them remained in the channels after the desorption of NH3. After reduction with H2, only a few cationic centres remained in the channels; copper had partly deposited on the outer surface. The solid-state ion exchange led to zeolites with partly blocked pores. For comparison, some measurements were carried out with copper-exchanged mordenite samples. After dehydration, copper centres among which also Cu2+ cations were found could be detected in the channels.
Subject Headings: Adsorption
129 Xe-NMR
Zeolithe
Zeolith
ZSM-5
Mordenit
Magnetische Kernresonanz
Xenon-129
URI: http://hdl.handle.net/2003/2508
http://dx.doi.org/10.17877/DE290R-8101
Issue Date: 1999-10-29
Publisher: Universität Dortmund
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