Gas-consuming triphasic gas-liquid-liquid reactions in segmented slug flow
| dc.contributor.advisor | Agar, David W. | |
| dc.contributor.author | Vietinghoff-Scheel, Niclas von | |
| dc.contributor.referee | Kockmann, Norbert | |
| dc.date.accepted | 2023-03-20 | |
| dc.date.accessioned | 2023-05-17T11:50:18Z | |
| dc.date.available | 2023-05-17T11:50:18Z | |
| dc.date.issued | 2023 | |
| dc.description.abstract | The chemical industry in Europe is transforming. Diversifying raw materials, an increased circular economy and a growing market of specialty chemicals require flexible and fast process development. Small-scale continuous reactors can contribute to these requirements. In particular, triphasic gas-liquid-liquid slug flows can perform complex multiphase systems at a laboratory scale. This work investigates strategies to counteract a gas shortage in gas-consuming reactions in such capillaries. On the one hand, gas permeation through the polymer capillary is investigated, and its influence on an existing slug flow is studied. On the other hand, individual gas bubbles are integrated into the slug flow using valves and an electrolysis cell. Both methods preserve the advantageous slug flow - however, they have advantages and disadvantages depending on the reaction applied. Moreover, they can be used in a scale-up of capillary reactors, contrary to established methods. For success in scale-up, inexpensive and robust sensors are necessary in addition to gas-feeding methods. For this purpose, non-invasive optoelectric sensors are developed for triphasic slug flows, which can detect the flow (velocity, phase ratios, segment lengths), but also determine local concentrations. Both light refraction and light absorption are exploited. Concentration sensors are used to study the homogeneously catalyzed hydrogenation of a dye to a colorless form. A change in hydrodynamic parameters had only minor effects compared to chemical parameters. However, the reaction was significantly intensified compared to a stirred tank reactor. Finally, selective fat hydrogenation in a triphasic slug flow is investigated. A suitable solvent selection can counteract unfavorable solid formation. The monounsaturated fatty acid could be selectively obtained from sunflower oil with a high content of polyunsaturated fatty acids. | en |
| dc.description.abstract | Die chemische Industrie in Europa steht vor einem Wandel, eine Diversifizierung der Rohstoffe, eine vermehrte Kreiswirtschaft und ein wachsender Anteil an Spezialchemikalien erfordern eine flexible und schnelle Prozessentwicklung. Kleinskalige kontinuierliche Reaktoren können dazu beitragen. Insbesondere dreiphasige gas-flüssig-flüssig Pfropfenströmungen können komplexe Mehrphasensysteme im Labormaßstab gut abbilden. Diese Arbeit untersucht Strategien, wie in gaskonsumierenden Reaktionen in solchen Kapillarreaktoren einem Mangel an Reaktionsgas entgegengewirkt werden kann. Zum einen wird die Gaspermeation durch die Polymerkapillare untersucht und deren Einfluss auf eine bestehende Pfropfenströmung untersucht. Zum anderen wird gezielt mit Ventilen und einer Elektrolysezelle einzelne Gasblasen in die Pfropfenströmung integriert. Beiden Methoden erhalten die vorteilhafte Pfropfenströmung - sie haben allerdings Vor- und Nachteile je nach angewandter Reaktion. Sie lassen sich beide, entgegen etablierter Verfahren, in einer Maßstabsvergrößerung der Kapillarreaktoren verwenden. Für das Gelingen einer Maßstabsvergrößerung sind neben Gasnachspeisungsmethoden, günstige und robuste Sensoren notwendig. Dafür werden für die dreiphasigen Pfropfenströmungen nicht-invasive optoelektrische Sensoren entwickelt, die sowohl die Strömung (Geschwindigkeit, Phasenverhältnisse, Segmentlängen) detektieren, aber auch lokale Konzentrationen bestimmen können. Dabei werden sowohl die Lichtbrechung, als auch Lichtabsorption ausgenutzt. Konzentrationssensoren werden verwendet, um eine homogenkatalysierte Hydrierung eines Farbstoffs zu einer farblosen Form zu untersuchen. Eine Veränderung der hydrodynamischen Parameter hatte im Vergleich zu chemischen Parametern nur geringfügige Einflüsse. Allerdings konnte die Reaktion im Vergleich zu einem Rührkesselreaktor stark intensiviert werden. Abschließend wird die selektive Fetthydrierung in einer dreiphasigen Pfropfenströmung untersucht. Einer ungünstigen Feststoffablagerung kann durch eine geeignete Lösungsmittelwahl entgegengewirkt werden. Ausgehend von Sonnenblumenöl mit einem hohen Anteil an mehrfach ungesättigten Fettsäuren konnte selektiv die einfach ungesättigte Fettsäure umgesetzt werden. | de |
| dc.identifier.uri | http://hdl.handle.net/2003/41372 | |
| dc.identifier.uri | http://dx.doi.org/10.17877/DE290R-23215 | |
| dc.language.iso | en | de |
| dc.subject | Capillary | en |
| dc.subject | Slug flow | en |
| dc.subject | Permeation | en |
| dc.subject | Gas feeding | en |
| dc.subject | Gas-consuming reaction | en |
| dc.subject | Hydrogenation | en |
| dc.subject.ddc | 660 | |
| dc.subject.rswk | Reaktionstechnik | de |
| dc.title | Gas-consuming triphasic gas-liquid-liquid reactions in segmented slug flow | en |
| dc.type | Text | de |
| dc.type.publicationtype | doctoralThesis | de |
| dcterms.accessRights | open access | |
| eldorado.secondarypublication | false | de |