Chaos und Turbulenz in der Belousov-Zhabotinsky-Reaktion

Abstract

In dieser Arbeit werden verschiedene Aspekte einer oszillierenden chemischen Reaktion, der sogenannten Belousov-Zhabotinsky-Reaktion untersucht.Das Thema des ersten Kapitels sind riddled basins-ähnliche Einzugsgebiete. Es werden Systeme betrachtet, die zwei koexistierende Attraktoren besitzen, von denen jedoch einer durch eine sog. Krise transientes Verhalten zeigt. Durch endliche Iterations- bzw. Integrationszeiten werden Anfangsbedingungen dem transienten Attraktor zugeordnet, wodurch die berechneten Einzugsgebiete riddled basins gleichen. Die zur Quantifizierung von riddled basins benutzte Funktion f (e) wird mit Hilfe der logistischen Gleichung analytisch hergeleitet. Die Ergebnisse sind auf ein Modell für die räumlich homogene Belousov-Zhabotinsky- Reaktion anwendbar. Im zweiten Teil dieser Arbeit wird der Einfluss von Methanol auf die Belousov-Zhabotinsky-Reaktion untersucht. In einem ständig gerührten, also räumlich homogenen System findet bei Erhöhung der Methanolkonzentration [Me] über einen kritischen Wert [Me]crit hinaus ein Übergang von einem anfangs anregbaren zu oszillatorischem Verhalten statt. Die Schwingungsperiode nimmt im oszillatorischen Bereich bei steigender Methanolkonzentration ab. Mit Hilfe eines Modells kann die im Experiment gefundenen Systemdynamik quantitativ beschrieben werden. In einem raumzeitlichen geschlossenen Gel-Lösungs-System führt eine Methanolzugabe zur Ausbildung eines vertikalen Methanolgradienten. Die Dynamik von Spiralwellen ändert sich daher in Abhängigkeit der Höhe. Das Systemverhalten bei drei unterschiedlichen Gradienten wird vorgestellt: 1.) bei geringer Methanolkonzentration ([Me] = 0.1 M) erhöht sich die Umdrehungsperiode einer Spiralwelle, wobei gleichzeitig die Wellenlänge reduziert wird. 2.) Bei mittlerer Methanolkonzentration ([Me] = 0.15 M) beginnt im Spiralzentrum ein komplexer Kollisionsprozess, welcher letztendlich zur Turbulenz des gesamten Mediums führt. 3.) Durch Erhöhung auf ([Me] = 0.2 M) findet zunächst eine (evtl. mehrfache) Aufspaltung der Spiralwellen statt. Viele oszillierende und miteinander kollidierende Wellenfronten erzeugen in kurzer Zeit eine turbulente Struktur. Simulationen mit partiellen Differentialgleichungen liefern Erklärungen für die experimentell beobachteten Strukturen. Turbulenzlöschung mit Hilfe eines Lichtpulses ist Thema des dritten Teils der Arbeit. Es werden zwei verschiedenen experimentellen Aufbauten betrachtet, in denen das BZ-Medium aufgrund unterschiedlicher Mechanismen turbulentes Verhalten aufweist: 1.) durch den Einfluss von Methanol und 2.) durch Verwendung eines grobkörnigen Mediums. Alle beobachteten Turbulenzen zeichnen sich durch unregelmäßig umherwandernde Wellenbruchstücke aus. Ein geeigneter Lichtpuls kann Erregungswellen in zwei in entgegengesetzte Richtungen laufende Fronten aufspalten. Es wird gezeigt, dass eine endliche Anzahl solcher Pulse die turbulenten Strukturen auslöschen kann. Numerische Integration von auf dem Bär-Eiswirth-Modell basierenden Differentialgleichungen untermauern die experimentellen Ergebnisse.