Authors: Ernst, Andrea
Title: Synthese und Anwendung katalytisch aktiver polymerer Nanopartikel
Language (ISO): de
Abstract: Im Rahmen der "Grünen Chemie" ist die Entwicklung neuer effizienter Katalyseprozesse für industrielle Anwendungen in den Fokus der Wissenschaft gerückt. Aus diesem Grund wurden in dieser Arbeit verschiedenen Katalysatoren in den hydrophoben Block amphiphiler Polymere immobilisiert. Diese Amphiphile, die mit Hilfe der RAFT-Polymerisation hergestellt wurden, bilden oberhalb der kritischen Mizellbildungskonzentration Mizellen aus. Durch die Funktionalisierung des hydrophoben Blocks mit geeigneten Katalysatoren können diese als Nanoreaktoren verwendet werden. Dazu wurden folgende Katalysatoren immobilisiert: L-Prolin für asymmetrische Aldolreaktionen, ein Palladium-NHC-Komplex für C-C-Kupplungsreaktionen sowie OsO4, das für Dihydroxylierungsreaktionen verwendet wurde. Alle Katalysatorsysteme zeigten gute bis sehr gute Aktivitäten und auch die Rezyklierung der verschiedenen Systeme war möglich. Desweiteren wurden die funktionalisierten Mizellen schale- bzw. kernstabilisiert und der Einfluss auf die katalytische Aktivität untersucht. Es zeigte sich, dass bei der Stabilisierung des Mizellkerns ebenfalls gute katalytische Aktivitäten erzielt werden können, während die Aktivität bei der Stabilisierung der Mizelleschale, durch die zusätzliche Barriere, ein wenig abnimmt. Abschließend wurden die L-Prolin funktionalisierten und Pd-NHC funktionalisierten Mizellen in einer Tandemreaktion untersucht.
As a part of "Green Chemistry", the development of new efficient catalytic processes for industrial applications has become the focus of science. For this reason different catalyts were immobilized onto the hydrophobic block of amphiphilic copolymers. These amphiphils were synthezised via RAFT polymerisation or cationic ring-opening polymerisation and form above the critical micelle concentration micelles. By functionalization of the hydrophobic core with catalyts, these aggregates can be used as nanoreactors. The following catalysts were immobilized: L-Prolin for asymmetric aldol reactions, a palladium NHC complex for C-C cross coupling reactions and OsO4 which can be used for dihydroxylation reactions. All catalyst systems showed good activity and the recycling of the catalyst was also possible. Furthermore core and shell cross-linked nanoparticles were synthesized and evaluated for their catalytic activity. It was found that for the core cross-linked nanoparticles the catalytic activity was not influenced, while with shell cross-linked nanoparticles a decreasing activity was observed. Moreover the L-Proline functionalized and Pd-NHC functionalized micelles were explored in a tandem reaction.
Subject Headings: Polymere
Nanopartikel
Katalyse
URI: http://hdl.handle.net/2003/35176
http://dx.doi.org/10.17877/DE290R-17223
Issue Date: 2016
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