Nonlinear optical spectroscopy of exciton-polaritons in Cu2O, ZnSe and semiconductor quantum wells

Abstract

Das Ziel dieser Arbeit besteht darin, an Hand von nichtlinearer optischer Spektroskopie, Informationen über fundamentale Zustände in Halbleiter-Materialien zu erhalten. Bei diesen Zuständen handelt es sich um Anregungen von Elektron-Loch Quasiteilchen, den sogenannten Exzitonen. Diese treten im Energiebereich unterhalb der Bandlücke des Materials auf und dominieren dort die optischen Eigenschaften. Im Unterschied zur linearen Optik geschieht die Anregung in der nichtlinearen Optik durch zwei, oder mehr Photonen (Erzeugung der zweiten und höheren Harmonischen). Im Anschluss wird ein Photon mit der Summe der Energien und der Summe der k-Vektoren der anregenden Photonen detektiert. Da die Erzeugung der Harmonischen bei den Resonanzenergien der Exzitonen besonders effektiv ist, können diese als Maxima in den gemessenen Spektren beobachtet werden. Exzitonen werden in Cu2O und ZnSe Kristallen, sowie in ZnSe/BeTe und ZnO/(Zn,Mg)O Quantentrog-Strukturen untersucht. In Cu2O werden Zustände mit Hauptquantenzahl bis zu n=9 beobachtet und die Mechanismen der Anregung identifiziert. Außerdem wird der Effekt von internen Verspannungen auf das 1S Exziton untersucht, sowie eine Messmethode vorgestellt, die es erlaubt, die Exziton-Lebensdauer durch Anlegen eines Magnetfeldes zu messen. Der Fokus bei ZnSe liegt auf der Verschiebung der 1S Resonanzenergie durch die Exziton-Polariton Dispersion. Diese kann mit Hilfe der zweiten und dritten Harmonischen bei verschiedenen k-Werten angeregt werden. Für die Quantentrog-Proben werden erstmals nichtlineare Spektren der Exzitonresonanzen gezeigt. Effekte auf die Exzitonen durch die reduzierte Dimensionalität der Tröge werden ebenso behandelt, wie Störungen durch angelegte magnetische Felder. Im Gegensatz zu vorherigen Arbeiten, in denen mit Nanosekunden Pulsen gemessen wurde, werden in dieser Arbeit größtenteils Femtosekunden Pulse verwendet und ein neuer Messablauf eingeführt. Dadurch wird die spektrale Auflösung des Aufbaus um zwei Größenordnungen verbessert. Vor- und Nachteile beider Messarten werden diskutiert.

The goal of this thesis is to gain information about fundamental states in semiconductor materials by nonlinear optical spectroscopy. The states of interest are the excitations of coupled electron-hole quasi-particles, so-called excitons. These are present in the energy range below the material's band gap, where they dominate the optical properties. In contrast to linear optics, states are excited by two, or more photons in nonlinear optics (second and third harmonic generation). Subsequent emission of one photon of sum energy and sum k-vector of the ingoing photons is detected. As the generation of harmonics is particularly efficient at exciton resonances, these can be identified as maxima in the spectra recorded. Exciton states are investigated in Cu2O, ZnSe, ZnSe/BeTe multiple quantum wells and in ZnO/(Zn,Mg)O multiple quantum wells. In Cu2O states of principal quantum number up to n=9 are detected and excitation mechanisms identified. Furthermore, the effect of internal strain on the 1S exciton is investigated and a method is proposed to measure the exciton lifetime by application of a magnetic field. The focus for ZnSe is set to the shift of the 1S resonance energy due to the exciton-polariton dispersion which can be probed at different k-values by second and third harmonic generation. For the quantum well samples, harmonic spectra of exciton resonances are presented for the first time. Effects of the reduced dimensionality of the wells on the excitons are considered, as well as perturbations due to magnetic fields. In contrast to previous work, where nanosecond pulses were used, in this work femtosecond pulses are mainly applied and a new measurement protocol is introduced. By these, the spectral resolution of the setup is increased by two orders of magnitude. Advantages and drawbacks of both measurement types are discussed.