Coherent spin dynamics and carrier-nuclear interaction in lead halide perovskite crystals

Abstract

In the present work, the charge carrier spin dynamics in lead halide perovskites APbX3, with X = {I,Br,Cl} are studied. The lead halide perovskites are distinguished with respect to the groups of purely inorganic perovskites with A = Cs and hybrid organic inorganic ones with A = {MA,FA} (methylammonium and formamidinium), as well as their size, i. e. macroscopic single crystals or nano crystals. The spin dynamics of the charge carriers, electrons and holes, are mainly investigated using picosecond resolution Kerr and Faraday spectroscopy. In addition, the observation of the spin dynamics is complemented by exciton spectroscopy (polarization-resolved photoluminescence, reflection, and transmission) and time-resolved differential reflectometry. Nanosecond spin dynamics are observed and the underlying interaction mechanisms are revealed by the experimental techniques, with a focus on interaction of charge carrier and nuclear spins.

In der vorliegenden Arbeit wird die Ladungsträger-Spindynamik in Blei-Halogen-Perowskiten APbX3, mit X = {I,Br,Cl} untersucht. Die Blei-Halogen-Perowskite werden in rein inorganische Perowskite mit A =Cs und hybride organisch-inorganische mit A = {MA,FA} (Methylammonium and Formamidinium) sowie in ihrer Größe als makroskopische Einkristalle und Nanokristalle unterschieden. Die Spindynamik der Ladungsträger, Elektronen und Löcher, wird hauptsächlich anhand von Kerr- und Faraday-Spektroskopie mit einer Pikosekunden Auflösung untersucht. Zusätzlich wird die Spindynamik durch Exzitonen-spektroskopie (polarisationsaufgelöste Photolumineszenz, Reflektion und Transmission) sowie durch zeitaufgelöste differentielle Reflektrometrie untersucht. Es werden nanosekundenlange Spindynamiken beobachtet, deren zugrundeliegende Wechselwirkungsmechanismen durch die experimentellen Techniken aufgedeckt werden. Ein Schwerpunkt liegt hierbei auf der Untersuchung der Ladungsträger-Kern-Spinwechselwirkung.