Druck- und temperaturabhängige Adsorption von Fluiden an hydrophoben Grenzflächen
| dc.contributor.advisor | Tolan, Metin | |
| dc.contributor.author | Moron, Mike | |
| dc.contributor.referee | Henke, Sebastian | |
| dc.date.accepted | 2023-12-04 | |
| dc.date.accessioned | 2023-12-18T08:34:00Z | |
| dc.date.available | 2023-12-18T08:34:00Z | |
| dc.date.issued | 2023 | |
| dc.description.abstract | Adsorption ist ein an Grenzflächen auftretendes Phänomen, bei dem sich Moleküle über schwache Wechselwirkungen an einer Grenzfläche anlagern. Adsorption spielt unter anderem bei biologischen und industriellen Prozessen eine wichtige Rolle, wie zum Beispiel bei der Adsorption von Proteinen während der Blutgerinnung, der heterogenen Katalyse oder der Oxidation von Industrieschlämmen in überkritischem Wasser. Ein überkritisches Fluid (SCF) ist ein Fluid, dass sich oberhalb seines kritischen Drucks p_crit und seiner kritischen Temperatur T_crit befindet. Am kritischen Punkt gibt es im Volumen der Phase keine Unterschiede mehr in der Dichte oder der Viskosität zwischen der gasförmigen und flüssigen Phase. Das führt dazu, dass SCFs zu Flüssigkeiten ähnliche Dichten und Lösungsmitteleigenschaften aufweisen und dabei gleichzeitig die Viskosität eines Gases besitzen. Das Verständnis der Adsorptionseigenschaften von Fluiden unter- und oberhalb des kritischen Punkts an festen Grenzflächen ist von zentraler Bedeutung, um Prozesse in zahlreichen Anwendungen zu optimieren. Die Untersuchung der Adsorption von SCFs stellt jedoch technische Herausforderungen an eine geeignete Probenumgebung, da die kritischen Punkte vieler Fluide, zum Beispiel Wasser (T_crit=374 °C, p_crit=221 bar) oder Ethanol (T_crit=241 °C, p_crit=63 bar), bei hohen Drücken und Temperaturen liegen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde daher in Zusammenarbeit mit der Firma Dieckers GmbH & Co. KG und der SITEC-Sieber Engineering AG eine Sichtzelle konzipiert und von der SITEC-Sieber Engineering AG gefertigt, die Drücken von 1000 bar bei Temperaturen bis zu 500 ◦C standhält und somit die grenzflächensensitive Analyse einer Vielzahl überkritischer Fluide ermöglicht. Die Sichtzelle wurde erfolgreich an der Strahllinie ID 31 an der ESRF (Grenoble, Frankreich) in Betrieb genommen und erste Messungen zeigten, dass der überkritische Bereich von Wasser zugänglich ist. In dieser Arbeit wurde die Adsorption der Fluide C2F6, C3F8 und C4F10 an mit Octadecyltrichlorsilan (OTS) beschichteten Siliziumwafern in Abhängigkeit des Abstands einer vorgegebenen Temperatur oder eines vorgegebenen Drucks zum kritischen Punkt untersucht, wobei der Abstand zum kritischen Punkt durch die Wahl der Fluide variiert wurde. Dabei wurde insbesondere die Entwicklung der Rauigkeit in Abhängigkeit der Schichtdicke der adsorbierten Schichten analysiert. Durch die Aufnahme von Röntgenreflektivitäten (XRR) konnte gezeigt werden, dass die Zunahme der Rauigkeit der adsorbierten Schichten mit steigendem Druck stärker ist, je näher sich das Fluid an seiner kritischen Temperatur befindet. Auch oberhalb des kritischen Punkts blieb eine adsorbierte Schicht auf dem OTS-Wafer bestehen, die die größte Rauigkeit aufwies. Im Gegensatz dazu divergieren die Schichtdicken unterhalb des kritischen Punkts bei Erreichen des Sättigungsdampfdrucks, da das Umgebungsmediums kondensiert und sich eine makroskopisch dicke, flüssige Schicht auf dem OTS-Wafer ausbildet. Um die adsorbierten Schichten angemessen zu bewerten, wurden die OTS-Wafer auf ihre Empfindlichkeit gegenüber Röntgenstrahlen und hohen Temperaturen analysiert. Die XRR-Messungen haben nahegelegt, dass für die untersuchten Fluide bei niedrigen Temperaturen keine starke Schädigung der OTS-Schicht zu erwarten ist. Ferner konnte festgestellt werden, dass die Schädigung der OTS-Schicht bei höheren Photonenenergien bei höheren Temperaturen auftritt, so dass höhere Photonenenergien im Allgemeinen besser für die Untersuchung der Adsorption mittels XRR geeignet sind. Außerdem zeigte sich, dass eine ober- halb des OTS-Wafers befindliche Gasschicht die Stabilität der OTS-schicht deutlich verringert. Die im Rahmen dieser Arbeit durchgeführten XRR-Messungen an der Grenzfläche zwischen den untersuchten Fluiden und OTS tragen nicht nur zum besseren Verständnis der Adsorption von Fluorkohlenwasserstoffen an hydrophoben Oberflächen bei, sondern bieten auch wichtige Einblicke in das Adsorptionsverhalten von SCFs. Dies hat potenzielle Anwendungen in verschiedenen Bereichen, von der Oberflächenbeschichtung bis zur Entwicklung umweltfreundlicher Technologien. | de |
| dc.identifier.uri | http://hdl.handle.net/2003/42231 | |
| dc.identifier.uri | http://dx.doi.org/10.17877/DE290R-24066 | |
| dc.language.iso | de | de |
| dc.subject | Hydrophobe Grenzflächen | de |
| dc.subject | Adsorption | de |
| dc.subject | OTS | de |
| dc.subject | XRR | de |
| dc.subject | Überkritische Fluide | de |
| dc.subject | Hochdruck | de |
| dc.subject.ddc | 530 | |
| dc.subject.rswk | Überkritischer Zustand | de |
| dc.subject.rswk | Grenzfläche | de |
| dc.subject.rswk | Adsorption | de |
| dc.title | Druck- und temperaturabhängige Adsorption von Fluiden an hydrophoben Grenzflächen | de |
| dc.type | Text | de |
| dc.type.publicationtype | PhDThesis | de |
| dcterms.accessRights | open access | |
| eldorado.secondarypublication | false | de |