Photoemissionsspektroskopie mit Anregung durch stehende Röntgenwellen an der MgO/Fe Grenzschicht

Abstract

Ein Ziel dieser Arbeit war, die chemische Vermischung und Struktur von dünnen Schichten an internen Grenzflächen zu untersuchen. Diese Art der Untersuchung ist von grundlegender Bedeutung für die Charakterisierung ultradünner Heterostrukturen. In dieser Arbeit wurde konkret die Magnesiumoxid/Eisen Grenzschicht studiert. Die Charakterisierung und das Verständnis dieser Grenzschicht ist ein wichtiger Schritt auf dem Weg zu einem verfeinerten Verständnis des TMR-Effekts, sowie potenzieller weiterer Anwendungen in spin-basierten Speicherkonzepten, wie in Kapitel 2 dargestellt ist. Eine geeignete Untersuchungsmethode muss dementsprechend nicht nur elementsensitiv sein, sondern auch zwischen chemischen Bindungszuständen wie beispielsweise Oxidationsstufen unterscheiden können. Darüber hinaus ist es unabdingbar, dass mit dieser Methode auch Informationen durch eine mehrere Atomlagen dicke Deckschicht hindurch gewonnen werden können, um tatsächlich die interne Grenzschicht untersuchen zu können. Die Röntgenphotoemissionsspektroskopie XPS erlaubt aufgrund ihrer Untersuchungstiefe das Studium solcher verborgener Grenzschichten [23]. Die Grundlagen dieser Technik, die zum Verständnis der vorliegenden Arbeit benötigt werden, sind in Kapitel 3.1 dargestellt. Um die Sensibilität der Photoemissionsspektroskopie für schwache Signale direkt von der Grenzschicht zu erhöhen, wurden die Experimente mit einer Anregung durch stehende Röntgenwellen durchgeführt [27]. Der Untersuchungsmaßstab wird auf die Dimensionen der Probensysteme abgestimmt, indem der einfallende Röntgenstrahl an einem Mehrschichtspiegel reflektiert wird. Auf den Aufbau und die Reflektivität dieser Spiegel wird in Kapitel 3.2 eingegangen. Der einfallende Röntgenstrahl bildet durch Interferenz mit dem reflektierten Strahl eine stehende Welle aus, die die Periodizität des Röntgenmehrschichtspiegels übernimmt, wie in Kapitel 3.4 gezeigt wird. Damit steht eine Untersuchungsmethode bereit, die in den letzten Jahren immer mehr Anwendungen fand, da sie besonders gut geeignet ist für die Untersuchung verborgener Grenzflächen [28]. 7 Zusammenfassung der Arbeit und Ausblick 87 Die Interpretation der aufgenommenen Messreihen wurde bisher durch einen Vergleich der experimentellen Daten mit numerischen Simulationen für ein Modell des Probenaufbaus durchgeführt [96]. Dieses Verfahren ist aufwändig und langsam. Im Rahmen dieser Arbeit wurde deshalb ein analytischer Ansatz zur Berechnung der Modulationen der XPSSignale in der stehenden Röntgenwelle entwickelt [125]. Dieses Modell ermöglichte auch ein tiefer gehendes Verständnis der Methodik. Der Einfluss der einzelnen strukturellen Parameter in dem Modell der Probe konnte so genauer studiert werden, wie in Unterkapitel 3.4.2 gezeigt wird. Der Aufbau der unterschiedlichen durchgeführten Experimente wird in Kapitel 4 vorgestellt. Dabei werden nicht nur die Apparaturen beschrieben, die verwendet wurden, sondern auch der besondere Aufbau der Probensysteme in Unterkapitel 4.1. Kapitel 5 beschäftigt sich mit den Details der Durchführung und der Auswertung der Experimente. Dabei wird zunächst der verwendete Mehrschichtspiegel genau charakterisiert. Zu diesem Zweck wurden sowohl Reflektivitätsmessungen als auch XPS-Messungen in der stehenden Röntgenwelle durchgeführt, wie in den Unterkapiteln 5.1 und 5.2 beschrieben wird. Die Untersuchungen an der reinen Magnesiumoxid/Eisen Grenzschicht sowie an der durch Einfügen einer Goldlage modifizierten Grenzschicht werden in den beiden folgenden Unterkapiteln 5.3 und 5.4 vorgestellt. Mit Hilfe von Rocking-Curve Experimenten bei unterschiedlichen Energien und von XPS-Messungen in stehenden Röntgenwellen an Proben mit keilförmigen Schichten wurden mehrere Experimente an jeder Probe durchgeführt, die als voneinander unabhängig betrachtet werden können. Das Modell, das für das jeweils untersuchte Mehrschichtsystem entwickelt wurde, musste sich in allen drei Experimenten bewähren [114]. Kapitel 6 fasst die Ergebnisse zusammen und diskutiert die wichtigsten Aspekte. Bei der Untersuchung der reinen Grenzschicht konnte die Bildung einer Eisenoxidlage an dieser Grenzschicht zwischen dem Eisenkeil und der Magnesiumoxidschicht ausgeschlossen werden. Von anderen Untersuchungen ist bekannt, dass die Eisenoberfläche mit hoher Wahrscheinlichkeit oxidiert, wenn die Magnesiumoxidschicht bei der Probenherstellung durch eine Reaktion von verdampftem Magnesium in einer sauerstoffhaltigen Restgasatmosphäre erzeugt wird. Bisher war nicht klar, ob diese Oxidation ebenfalls auftritt, wenn die Magnesiumoxidschicht durch das direkte Aufdampfen unter Ausschluss von Sauerstoff im Ultrahochvakuum erfolgt. Diese neuen Erkenntnisse können dabei helfen, bereits bestehende Modelle zur Erklärung des TMR-Effekts zu verfeinern. Dass eine Übertragung der gewonnenen Erkenntnisse und entwickelten Methoden auf weitere Systeme prinzipiell möglich und sinnvoll sein kann, zeigen die Messungen an der 7 Zusammenfassung der Arbeit und Ausblick 88 modifizierten Magnesiumoxid/Eisen Grenzschicht. In diesem Fall sollten nicht Oxidationszustände an der Grenzfläche untersucht werden, sondern die Verteilung des Edelmetalls Gold in der Nähe der Grenzschicht. Es war erwartet worden [60], mit einer dünnen Goldschicht die Vermischung an der Grenzschicht zu minimieren und chemische Reaktionen zwischen den beteiligten Schichten zu verhindern. Stattdessen vermischt sich die Goldlage mit der Eisenschicht und senkt somit eher die für den TMR-Effekt benötigte Ordnung an der Grenzfläche. Untersuchungen der internen Magnesiumoxid/Eisen Grenzschichte durch Photoemissionsexperimente mit harter Röntgenstrahlung und die Tiefenprofilerstellung durch die Anregung mit stehenden Wellen wurden zum ersten Mal durchgeführt. Für diese Experimente mussten nicht nur komplexe Techniken kombiniert werden, auch neue Methoden der Datenanalyse wurden entwickelt. So verspricht die Verwendung von Keilmessungen zur Verstärkung schwacher Komponenten in XPS-Signalen, deren Ursprung sich innerhalb der Probe gut lokalisieren lässt, auch bei anderen Systemen interessante Anwendungsmöglichkeiten, wenn es darum geht, chemische Zustände innerer Schichten zu untersuchen. Im Bereich der spintronisch interessanten Schichtsysteme gibt es eine große Menge von neuartigen Materialkombinationen, deren Zusammenspiel an der Grenzfläche zwischen ultradünnen Filmen noch lange nicht erforscht wurde. Auch die Methode selbst kann noch weiter ausgebaut werden. Es wurden bereits erste Anstrengungen unternommen, die Zustandsdichte der Elektronen in der Nähe der Fermi- Kante mit Hilfe von XPS-Messungen in der stehenden Röntgenwelle zu messen. Bisher wurde dieses Experiment nur mit weicher Röntgenstrahlung durchgeführt, aber auch eine Anregung mit harter Strahlung sollte prinzipiell möglich sein, um die Untersuchung auch auf tiefer liegende Schichten auszuweiten. Darüber hinaus gibt es erste Versuche, ein Magnetisierungsprofil zu erstellen. Dazu werden bei zwei verschiedenen Polarisationen der Röntgenstrahlung Keilprobenexperimente durchgeführt, um so Dichroismusmessungen anzufertigen. Auch was diese Möglichkeiten der magnetischen Untersuchungen angeht, sind noch nicht alle Potentiale der Methode ausgeschöpft. In den nächsten Jahren werden weitere spannende XPS-Experimente mit der Anregung durch stehende Röntgenellen durchgeführt werden, um so neue Einblicke in die Eigenschaften physikalisch und technologisch interessanter Grenzschichten zu erhalten.